Apesar de ter feito uma participação em 1994 no primeiro capítulo da minissérie Memorial de Maria Moura apenas por incentivo de sua mãe, Cleo não quis ser atriz. Apenas em 2003 mudou de ideia quando encontrou a cineasta Monique Gardenberg em uma festa, que a convidou para fazer um teste para o filme Benjamim, o qual passou e protagonizou o longa-metragem, cujo roteiro foi baseado no livro homônimo de Chico Buarque e lhe rendeu o prêmio de melhor atriz no Festival do Rio